Το καλοκαίρι του 2018, ο Έμερι έκανε το μεγάλο βήμα για την Premier League, υπογράφοντας με την Άρσεναλ. Το ξεκίνημα του στους «κανονιέρηδες», στη μετά Βενγκέρ εποχή ήταν άκρως θετικό.
Η Άρσεναλ κατάφερε να χτίσει ένα φοβερό αήττητο σερί 22 αγώνων, το τρίτο καλύτερο στην ιστορία του συλλόγου, καταγράφοντας ενδιάμεσα και έντεκα συνεχόμενες νίκες, πριν «σπάσει» τον Δεκέμβριο. Ουσιαστικά από εκείνο το σημείο, μέχρι και το τέλος της θητείας του στο Λονδίνο, η Άρσεναλ δεν κατάφερε να σηκώσει ξανά κεφάλι.
Ο Έμερι δεν βρήκε ποτέ τη φόρμουλα στο «Emirates». Έδωσε το περιβραχιόνιο του αρχηγού σε εννιά ποδοσφαιριστές! Δέχτηκε συνολικά 70 γκολ στην Premier League, περισσότερα από κάθε άλλη ομάδα του Big-6. Ενώ οδήγησε την ομάδα στο μεγαλύτερο της σερί χωρίς νίκη, με την Άρσεναλ να μη φτάνει σε θετικό αποτέλεσμα για 56 ολόκληρες ημέρες, το οποίο μέχρι και σήμερα παραμένει πρώτο στη σχετική λίστα του συλλόγου.
9 – Unai Emery named nine different Arsenal captains during his 78 games in charge, with only one of those players wearing the armband on more than 20 occasions (Laurent Koscielny, 24). Whimsical. pic.twitter.com/efEBbMfXTB
— OptaJoe (@OptaJoe) November 29, 2019Μάλιστα, μέσα στη σεζόν, η Άρσεναλ συνετρίβει στον τελικό του Europa League από τη συμπολίτισσα Τσέλσι, καθώς οι «μπλε» επκράτησαν με 4-1 και έσβησαν κάθε όνειρο της ομάδας του Έμερι για συμμετοχή στο Champions League μέσω της κατάκτησης του τροπαίου.
Αναπόφευκτα, τον Νοέμβριο του 2019, η διοίκηση της Άρσεναλ αποφάσισε να του δείξει την πόρτα της εξόδου, με τη θητεία του Έμερι στο Λονδίνο να ολοκληρώνεται άδοξα και να κρίνεται αποτυχημένη, καθώς πέρα από το ότι οι «κανονιέρηδες» δεν έφτασαν σε κάποιον τίτλο, δεν κατάφεραν ούτε να συμμετάσχουν στο Champions League.
Όταν μια συνταγή είναι επιτυχημένη, τη δοκιμάζεις ξανά. Ο Έμερι είναι μάλλον αυτής της άποψης, με βάσει και τις αποφάσεις που έχει πάρει στην καριέρα του.
Το καλοκαίρι του 2020, ο Βάσκος επέστρεψε στη χώρα του, για λογαριασμό της Βιγιαρεάλ. Ο Έμερι κατάφερε απευθείας να μεταμορφώσει την ομάδα και τον Δεκέμβριο έγραψε ιστορία, χτίζοντας το μεγαλύτερο αήττητο σερί του συλλόγου, με 18 παιχνίδια.
Τον Μάιο της σεζόν, το «κίτρινο υποβρύχιο» έγραψε την πιο χρυσή σελίδα ever, με τον Έμερι να οδηγεί τη Βιγιαρεάλ στην κατάκτηση του Europa League και στον πρώτο τίτλο γενικότερα για το κλαμπ, επικρατώντας της Μάντσεστερ Γιουνάιτεντ στον μεγάλο τελικό.
Η επόμενη σεζόν, έφερε ενδιαφέρον από την Premier League και πάλι. Η Νιούκαστλ που είχε μόλις μεταβιβαστεί στους Σαουδάραβες χτύπησε την πόρτα του Βάσκου, ωστόσο ο Έμερι απέρριψε την πρόταση, δηλώνοντας αφοσιωμένος στη Βιγιαρεάλ, την οποία κατάφερε να οδηγήσει μέχρι τα ημιτελικά του Champions League, πριν αποκλειστεί από τη Λίβερπουλ.